@article{HentschkeHagerHojdis2014, author = {Hentschke, Reinhard and Hager, Jonathan and Hojdis, Nils}, title = {Molecular Modeling Approach to the Prediction of Mechanical Properties of Silica-Reinforced Rubbers}, series = {Journal of Applied Polymer Science}, volume = {131}, journal = {Journal of Applied Polymer Science}, number = {18}, publisher = {Wiley}, address = {New York, NY}, issn = {1097-4628}, doi = {10.1002/app.40806}, pages = {1 -- 9}, year = {2014}, abstract = {Recently, we have suggested a nanomechanical model for dissipative loss in filled elastomer networks in the context of the Payne effect. The mechanism is based on a total interfiller particle force exhibiting an intermittent loop, due to the combination of short-range repulsion and dispersion forces with a long-range elastic attraction. The sum of these forces leads, under external strain, to a spontaneous instability of "bonds" between the aggregates in a filler network and attendant energy dissipation. Here, we use molecular dynamics simulations to obtain chemically realistic forces between surface modified silica particles. The latter are combined with the above model to estimate the loss modulus and the low strain storage modulus in elastomers containing the aforementioned filler-compatibilizer systems. The model is compared to experimental dynamic moduli of silica filled rubbers. We find good agreement between the model predictions and the experiments as function of the compatibilizer's molecular structure and its bulk concentration.}, language = {en} } @misc{DuweSchlegelTippkoetteretal.2014, author = {Duwe, A. and Schlegel, C. and Tippk{\"o}tter, Nils and Ulber, Roland}, title = {Sequentielle Extraktion von Cellulose zur effizienten Nutzung der Stoffstr{\"o}me in der Holzbioraffinerie}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450308}, pages = {1400}, year = {2014}, abstract = {In der Reihe der nachwachsenden Rohstoffe besitzt Holz als erneuerbare und umweltfreundliche Ressource ein großes Potenzial. {\"U}ber 11 Mio. ha Holz, das laut der Fachagentur f{\"u}r nachwachsende Rohstoffe (FNR) auch f{\"u}r industrielle Zwecke genutzt werden kann, wuchsen im Jahr 2013 allein auf bundesdeutscher Fl{\"a}che. 56,8 Mio. m³ j{\"a}hrlicher Holzeinschlag in den letzten zehn Jahren wurde zu knapp der H{\"a}lfte stofflich und der Rest energetisch verwertet. Im Rahmen dieser Arbeit konnte auf der Basis vom Holz der Buche, die nach Fichte und Kiefer die dritth{\"a}ufigste Baumart in Deutschland ist und 15\% der deutschen Waldfl{\"a}che ausmacht, die Fraktionierung der polymeren Hauptbestandteile mit niedrigem energetischen Einsatz erreicht werden. Hierbei werden in einem nachgeschalteten Extraktionsprozess die beiden Komponenten Hemicellulose und Lignin in fl{\"u}ssiger Form von der finalen festen Cellulosefraktion abgetrennt. Die Extraktion der Hemicellulose erfolgt durch eine Liquid Hot Water (LHW)-Behandlung. Untersucht wird der katalytische Zusatz anorganischer S{\"a}uren wie H₃PO₄ und H₂SO₄. Im Hinblick auf die weitere Verwertung von Lignin zu aromatischen Synthesebausteinen kommt die Organosolv-Extraktion mit einem Ethanol/Wasser-Gemisch zum Einsatz. Von Vorteil ist die weitere Verwendung beider Stoffstr{\"o}me ohne F{\"a}llungsschritt und nachteiliger Verd{\"u}nnung der Hemicellulose.}, language = {en} } @misc{TippkoetterSiekerWiesenetal.2014, author = {Tippk{\"o}tter, Nils and Sieker, T. and Wiesen, S. and Duwe, A. and Roth, J. and Ulber, Roland}, title = {Simultane Saccharifizierung und Fermentierung (SSF) sowie Produktion von Aceton, Butanol, Ethanol (ABE) und Dicarbons{\"a}uren aus technischer Cellulose}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450297}, pages = {1518}, year = {2014}, abstract = {Technische Cellulose wurde als m{\"o}glicher Rohstoff zur fermentativen Produktbildung untersucht. Hierf{\"u}r wird Cellulose in der Lignocellulose-Bioraffinerie hergestellt und daraus Hydrolysat gewonnen. Die Pr{\"u}fung der technischen Hydrolysate als Substrate erfolgte anhand eines breiten Spektrums an Bioprodukten, von Kraftstoffen wie Ethanolund Butanol, bis zu den Dicarbons{\"a}uren Itacon- und Bernsteins{\"a}ure. Dabei werden Bakterien, Hefen und Pilze als Produktionsorganismen eingesetzt. Die einzelnen Herstellverfahren stellen unterschiedliche Anforderungen an die Substrathandhabung. Im Fall der Ethanol- und Butanol-Gewinnung kann eine simultane Saccharifizierung und Fermentierung (SSF) durchgef{\"u}hrt werden. Aufgrund der Produkttoxizit{\"a}t erfordert die Butanol-Herstellung dabei eine In-situ-Produktabtrennung durch L{\"o}semittelimpr{\"a}gnierte Partikel. Die Herstellung der beiden Dicarbons{\"a}uren unterscheidet sich in der Sensitivit{\"a}t der verwendeten Mikroorganismen gegen{\"u}ber Inhibitoren, die in Spuren im Hydrolysat enthalten sind. Die Bernteins{\"a}urebildung mit Actinobacillussuccinogenes kann mit unbehandeltem Hydrolysat erfolgen. Dagegen erfordert die Gewinnung von Itacons{\"a}ure mit A. terreus eine Detoxifizierung des Hydrolysats. Insgesamt konnte gezeigt werden, dass s{\"a}mtliche Bioraffinerie-Hydrolysate als Substrate f{\"u}r unterschiedliche Fermentationen geeignet sind.}, language = {de} } @misc{TippkoetterRothMoehringetal.2014, author = {Tippk{\"o}tter, Nils and Roth, J. and M{\"o}hring, M. and Wulfhorst, H. and Ulber, Roland}, title = {Verwertung von Bioraffinerie-Stoffstr{\"o}men am Beispiel von Einzellerproteinen}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450257}, pages = {1399 -- 1400}, year = {2014}, abstract = {Die Nutzung von Biomasse aus pflanzlichen Abf{\"a}llen f{\"u}r die stoffliche Verwertung r{\"u}ckt immer st{\"a}rker in den Vordergrund. Dabei ist vor allem die ganzheitliche Verwertung der Stoffstr{\"o}me von Bedeutung, da diese einen integrativen Ansatz erm{\"o}glichen. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Produktion von Einzellerproteinen (Single-Cell Proteins, SCPs) mithilfe von unterschiedlichen Rohsubstraten dargelegt. Somit k{\"o}nnen Reststoffstr{\"o}me, die in keiner Konkurrenz zur Produktion von Lebensmitteln stehen, f{\"u}r die Herstellung von Futter- und auch Nahrungsmitteln Verwendung finden. Die zun{\"a}chst thermisch vorbehandelten Ausgangsmaterialien stammen aus forstwirtschaftlichen und gr{\"u}nen Abf{\"a}llen und erm{\"o}glichen durch eine anschließende enzymatische Hydrolyse die Freisetzung von Monosacchariden. Aus diesen erfolgt die SCP-Produktion fermentativ mithilfe der drei Modellorganismen Bakterium, Hefe und Pilz. Hierf{\"u}r wird sowohl das fl{\"u}ssige Hydrolysat als auch der feste Reststoff auf der Basis einer Feststofffermentation genutzt. Auf diese Weise ist eine vollst{\"a}ndige Verwertung der Ausgangsmaterialien m{\"o}glich. Mit den gewonnen Daten erfolgt abschließend eine Bewertung der SCPs aus nachwachsenden Rohstoffen als alternative Proteinquelle.}, language = {de} } @misc{TippkoetterWiesenThieletal.2014, author = {Tippk{\"o}tter, Nils and Wiesen, S. and Thiel, A. and Muffler, K. and Ulber, Roland}, title = {Biotechnologische Wertstoffgewinnung entlang der Prozessketten Gr{\"u}ner und Pflanzen{\"o}l-Bioraffinerien}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450283}, pages = {1605}, year = {2014}, abstract = {Der nachwachsende Rohstoff Raps ist in großen Mengen verf{\"u}gbar und eine Quelle f{\"u}r Biomolek{\"u}le mit hohem Wertsch{\"o}pfungspotenzial. Entwicklungen zur biotechnologischen Wertstoffgewinnung werden dabei schwerpunktm{\"a}ßig in den Bereichen Aufarbeitung und Funktionalisierung von Polyphenolen und Fetten betrieben. Bei der Verarbeitung der Pflanzenmaterialien werden dabei insbesondere Verfahren zur adsorptiven Aufreinigung und Auftrennung mittels Materialien mit modifizierten Bleicherden und anderen organischen oder anorganischen Adsorbentien untersucht. Ferner wurden f{\"u}r die Aufreinigung von Polyphenolen adsorptive sowie extraktive Prozesse entwickelt. Bei den Entwicklungen wird ber{\"u}cksichtigt, dass Bioraffinerien auf eine fortw{\"a}hrende Gew{\"a}hrleistung eines hohen Produktions- bzw. Lieferbedarfs nachwachsender Rohstoffe angewiesen sind. Somit werden Optionen dezentraler regionaler Vorbehandlungs- und Wertsch{\"o}pfungsketten in der N{\"a}he landwirtschaftlicher Betriebe einbezogen. Neben neuen Aufreinigungsverfahren werden mikrobielle und enzymatische Prozesse zur wertsteigernden Umsetzung von Glycerin, Polyphenolen und Zuckermonomeren vorgestellt sowie Limitierungen nachwachsender Rohstoffe der 2. Generation diskutiert.}, language = {de} } @misc{AlKaidyUlberTippkoetter2014, author = {Al-Kaidy, H. and Ulber, Roland and Tippk{\"o}tter, Nils}, title = {Eine Plattform-Technologie f{\"u}r die automatisierte Reaktionsf{\"u}hrung in magnetisierbaren mikrofluidischen Tropfen}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450424}, pages = {1419 -- 1420}, year = {2014}, abstract = {{\"U}blicherweise werden biotechnologische Reaktionssysteme im mikrofluidischen Maßstab in vorstrukturierten Bauteilen oder mit auf Wellplatten basierenden Robotersystemen realisiert. In dem hier vorgestellten System werden chemische oder biologische Reaktionen mit magnetischen Mikroreaktoren (MR) durchgef{\"u}hrt, bei denen hydrophobe magnetische Mikropartikel einen w{\"a}ssrigen Kern umschließen. Solche MR bieten eine gute Kontrolle der Reaktionsbedingungen, eine verbesserte Sicherheit und Portabilit{\"a}t. Die neue Plattformtechnologie erm{\"o}glicht die zweidimensionale Bewegung der magnetischen MR auf einer planaren Ebene. Oberhalb oder unterhalb der Plattform werden Magnetfeldgradienten zum Manipulieren und Bewegen eines oder mehrerer magnetischer MR erzeugt. Die optimal auf die MR wirkenden magnetischen Kr{\"a}fte werden experimentell ermittelt und simuliert. Die Aktivierung der Magnetfelder wird automatisiert durch elektrische Spulen mit Eisenkern bzw. Neodymmagnet gesteuert. Angewendet wurde das System beim reversiblen {\"O}ffnen von MR, um z. B. Reaktionspartner in den w{\"a}ssrigen Kern zu injizieren oder Proben zu entnehmen. Ferner wurde Lac-case A und b-Glucosidase auf einer Quarzglasoberfl{\"a}che immobilisiert und mit einem MR zum Reagieren gebracht. Weiterhin wurden MR fusioniert und so ein w{\"a}ssriger Kern bestehend aus Laccase mit einem aus dem entsprechenden Substrat Syringaldazin vereint.}, language = {de} } @misc{AlKaidyTippkoetterKaiseretal.2014, author = {Al-Kaidy, H. and Tippk{\"o}tter, Nils and Kaiser, P. and Wollny, S. and Ulber, Roland}, title = {Aufreinigung von Cytochrom P450BMP mittels magnetischer Partikel und die enzymatische Synthese von 9, 10-Dihydroxystearins{\"a}ure}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450420}, pages = {1420}, year = {2014}, abstract = {Cytochrom P450 sind H{\"a}m-Proteine, die zur Enzymklasse der Oxidoreduktasen (EC 1.14.xy) geh{\"o}ren. Eine wichtige Reaktion ist die Hydroxylierung nichtaktivierter C-H-Bindungen, die in technischen Systemen von großem Interesse ist. Durch die Verwendung von M-IDA-2-Partikeln ist eine direkte Aufreinigung mit gleichzeitiger Immobilisierung und die Applikation der Enzyme aus dem Zelllysat m{\"o}glich. Damit ist das Verfahren mehr als f{\"u}nf Stunden schneller als die konventionelle Chromatographie und mehr als 80 \% der Aufreinigungszeit wird gespart. Mit dem isolierten nativen Enzym konnte die Plattformchemikalie 9,10-Dihydroxystearins{\"a}ure aus {\"O}ls{\"a}ure hergestellt werden. Unter anderem f{\"u}r die Kunststoffindustrie k{\"o}nnen aus diesem Produkt wichtige Monomere wie z. B. Azelains{\"a}ure hergestellt werden. Die Bildung des Produkts erfolgt in einem zweiphasigen Reaktionssystem an der Grenzfl{\"a}che zwischen dem {\"O}l und der w{\"a}ssrigen Phase als Feststoff. Um das immobilisierte Enzym aktiv in die obere Phase zu transportieren, wurde eine neue magnetische Mischvorrichtung entwickelt. Das Reaktionsprodukt wurde mit NMR, GC-MS und HPLC-MS analysiert und mit einem chemisch synthetisierten Standard von 9,10-Dihydroxystearins{\"a}ure verglichen. Derzeit werden Studien des immobilisierten H{\"a}ms des Enzyms durchgef{\"u}hrt.}, language = {de} } @misc{StadtmuellerTippkoetterUlber2014, author = {Stadtm{\"u}ller, R. and Tippk{\"o}tter, Nils and Ulber, Roland}, title = {Produktion von einzelstr{\"a}ngigen DNA-Makronukleotiden}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450372}, pages = {1403}, year = {2014}, abstract = {In der Biotechnologie stellt Einzelstrang-DNA (ssDNA) eine Schl{\"u}sselrolle dar und fungiert z. B. als Baustein f{\"u}r die nanoskalige Feinmechanik oder als Affinit{\"a}tsligand, ein sog. Aptamer. Hinsichtlich der industriellen Verwendung bieten Aptamere im Vergleich zu Antik{\"o}rpern viele Vorteile, wie z. B. eine gute Renaturierung bzw. die Selektion f{\"u}r cytotoxische Molek{\"u}le. Aktuell w{\"a}chst die Nachfrage f{\"u}r chim{\"a}re Aptamere von bis zu 200 n, um die simultane Bindung bzw. die Modifikation mehrerer Molek{\"u}le zu realisieren. Bis heute wird ssDNA mittels einer sequentiellen Synthese hergestellt, die eine Effizienz von ca. 99,5 \% je Zyklus und bereits bei einer Produktl{\"a}nge von 100 n nur noc hAusbeuten von max. 60 \% zeigt. Um dem Bedarf an ssDNA im Bereich > 100 n zu entsprechen, wurden zwei enzymatische Verfahren zur Produktion dieser Makronukleotide entworfen. Die erste Technik basiert auf einerFestphasen-PCR und erm{\"o}glicht sowohlein Primer- als auch ein Templatrecycling. Das zweite Verfahren beruht auf einer Plasmidbasierten In-vivo-Amplifikation, der sog. AptaGENE®-Technologie. In einer einzigen Klonierung werden bis zu 100 Kopien des Monomers in einen Vektor kloniert. Nach einer Transformation folgt der regul{\"a}re Produktionsprozess in Form einer Kultivierung, Plasmidpr{\"a}paration und sequenziellen Aufarbeitung von bis zu 6 · 10¹⁵ Makronukleotiden pro Milliliter Fermentationsvolumen.}, language = {de} } @misc{HeringUlberTippkoetter2014, author = {Hering, T. and Ulber, Roland and Tippk{\"o}tter, Nils}, title = {Aktiver und passiver antimikrobieller Oberfl{\"a}chenschutz durch funktionalisierte Mikropartikel}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {9}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {86}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450264}, pages = {1474 -- 1475}, year = {2014}, abstract = {Mikrobielle Verunreinigungen von Oberfl{\"a}chen in technischen und medizinischen Systemen sind allgegenw{\"a}rtig. Sie basieren {\"u}blicherweise auf adsorptiven Oberfl{\"a}chenbindungen organischer Komponenten (Proteine und Fette) oder Membrankomponenten aerogener sowie wassergebundener Mikroorganismen. In laufenden Forschungsarbeiten wird eine aktive sowie passive Biomodifikation von Oberfl{\"a}chen zu deren Schutz vor Adsorption von Proteinen und Mikroorganismen verfolgt. Der antimikrobielle Schutz soll dabei sowohl durch die Mikrostrukturierung bzw. Rauheitsanpassung der Oberfl{\"a}chen durch deren Beschichtung mit Mikro-und Nanopartikeln erfolgen. Ferner werden antimikrobielle Enzyme und funktionelle Gruppen auf den Mikropartikeln gebunden, um den Oberfl{\"a}chenschutz zu verst{\"a}rken. In ersten Versuchen wurden quart{\"a}re Ammoniumverbindungen auf eigens synthetisierten superparamagnetischen Eisenoxid-Nanopartikeln (Durchmesser 10 - 30 nm) immobilisiert und die wachstumshemmende Wirkung untersucht. Erste Ergebnisse zeigten, dass eine Konzentration von 10 mg mL⁻¹ der Ammoniumverbindung in einer Wachstumshemmung des verwendeten Gram-negativen Modell-Mikroorganismus E. coli GFPmut2 resultiert. Zurzeit werden synergistisch wirkende Kombinationen von Partikeln mit Proteasen, quart{\"a}ren Ammoniumverbindungen, hydrophoben Oberfl{\"a}chen und mikrostrukturierten Oberfl{\"a}chen als antimikrobieller Schutz untersucht.}, language = {de} } @misc{TippkoetterWulfhorstMogueetal.2014, author = {Tippk{\"o}tter, Nils and Wulfhorst, H. and Mogue, N. and M{\"o}hring, S. and Roth, J. and Ulber, Roland}, title = {Spektrometrische Messung und Modellierung der enzymatischen Hydrolyse von Biomasse nach Organosolv- und Liquid Hot Water-Aufschl{\"u}ssen (LHW)}, series = {Chemie Ingenieur Technik}, volume = {86}, journal = {Chemie Ingenieur Technik}, number = {9}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {0009-286X}, doi = {10.1002/cite.201450269}, pages = {1584}, year = {2014}, abstract = {In diesem Beitrag wird die NIR- und MIR-Spektrometrie in Kombination mit multivariaten Kalibrationsmodellen zur Analyse von Monosacchariden und Cellulose aus Biomasse etabliert. Spektrengemischter Standardl{\"o}sungen mit definierten Glucose- und Xylosekonzentrationen in Wasser werden im NIR-(Lambda 750, Perkin Elmer, USA) und MIR-Bereich (Spektrum 100, PerkinElmer) in Gegenwart von entweder Carboxymethylcellulose oder Grasfasern aufgenommen. Darauf basierend werden Kalibrationsmodelle (Unscrambler®, CAMO-Software AS, Norwegen) entwickelt und zur Vorhersage der Zuckerkonzentration in den Hydrolyseproben und der Celluloseanteile angewendet. Dar{\"u}ber hinaus wird die Partikelgr{\"o}ße der Rohstoffe bestimmt. Die Messergebnisse bilden die experimentelle Basis f{\"u}r die numerische Modellierung der Reaktionskinetik der enzymatischen Hydrolyse von Lignocellulose. Das Modell kombiniert die Bilanzierung der Partikelgr{\"o}ßenverteilungen mit der Multienzymkinetik. Dabei werden neben der Partikelgr{\"o}ßenverteilung und der Substratkonzentration die Zusammensetzung der Rohstoffe nach Vorbehandlung sowie die Produktinhibierung und mehrere enzymatische Aktivit{\"a}ten ber{\"u}cksichtigt. Das Modell erm{\"o}glicht es, die Partikelgr{\"o}ßenverteilungen und die Konzentrationen der Substrate und Produkte w{\"a}hrend der Hydrolyse vorherzusagen und die kinetischen Parameter im Batch- sowie im Fed-Batch-Reaktor zu bestimmen.}, language = {de} }